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Thèse


Dérivés oxygénés et nitrés des hydrocarbures aromatiques polycycliques (OHAP/NHAP) en phase particulaire : granulométrie et devenir dans l'atmosphère (formation/dégradation)

Soutenue
le 29-03-2012

Par
Johany RINGUET

Directeur(s) de thèse
Eric Villenave

Membres du jury
Mme Hélène BUDZINSKI - Directeur de recherche CNRS – Université Bordeaux 1 Présidente
M. Jean-Luc BESOMBES - Professeur – Université de Savoie Rapporteur
M. Denis PETITPREZ - Professeur – Université de Lille 1 Rapporteur
M. Nicolas MARCHAND - Maître de Conférences – Université de Provence Examinateur
M. Davide VIONE - Professeur associé – Université de Turin Examinateur
Mme. Eva LEOZ-GARZIANDIA - Ingénieur – INERIS – Verneuil-en-Halatte Responsable de thèse
M. Eric VILLENAVE - Professeur – Université Bordeaux 1 Directeur de thèse

Résumé
Les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) sont des polluants dont la concentration est réglementée dans l'air ambiant, en raison de leurs caractères cancérigène et/ou mutagène. Ces composés, émis lors de combustions incomplètes, peuvent réagir dans l'atmosphère avec les principaux oxydants atmosphériques pour former des dérivés oxygénés (OHAP) et nitrés (NHAP), dont la toxicité est potentiellement encore plus importante. Dans ce contexte, ce travail a été réalisé par la combinaison de deux approches complémentaires : études de réactivité en atmosphère contrôlée et études de terrain, afin de mieux comprendre le devenir (formation/dégradation) de ces composés dans l'atmosphère. Ainsi, des particules naturelles, prélevées dans l'air ambiant, ont été exposées en réacteur à différents oxydants atmosphériques(O3, OH et NO2/O3). Les résultats montrent la dégradation effective des HAP et le benzo[a]pyrène, seul HAP réglementé aujourd'hui en Europe, apparait comme le composé le plus réactif. De plus, la formation significative de OHAP et NHAP a été mise en évidence, même si les quantités observées sont trop faibles pour boucler le bilan de masse, illustrant la formation de produits non détectés/détectables dans ce travail. La dégradation des HAP ayant été démontrée sur des particules naturelles, la question du lieu majoritaire de dégradation (atmosphère/support de prélèvement) a été étudiée au cours de différents échantillonnages atmosphériques, mettant en parallèle des préleveurs équipés ou non de pièges à ozone de type dénudeur. Ces études, bien que n'ayant pas permis de répondre définitivement à cette question, ont montré la formation de certains dérivés de HAP sur les supports d'échantillonnage. Suite à ces conclusions, des mesures ont été déployées sur le terrain, sur des sites de typologies différentes dans la région parisienne. Les concentrations en HAP, OHAP et NHAP mesurées se sont avérées 10 fois plus importantes sur un site trafic que sur un site périurbain. De plus, les différentes espèces mesurées sur chacun des sites ont montré que, contrairement aux HAP et OHAP, les NHAP majoritaires différaient selon la typologie du site. Ainsi, le site trafic a été identifié comme étant majoritairement influencé par des sources primaires, à l'opposé du site périurbain sur lequel les espèces secondaires étaient plus abondantes. Les études granulométriques ont montré que la distribution entaille des OHAP et NHAP particulaires était liée à leurs origines (primaire/secondaire). De plus, les OHAP et NHAP apparaissent associés à 85 % à la fraction la plus fine de l’aérosol (Dp < 2,5 µm), accentuant l’intérêt de leur étude d'un point de vue sanitaire. Enfin, la combinaison de l'étude de la distribution granulométrique de certains composés identifiés comme primaire ou secondaire, à celle des profils chimiques des NHAP ouOHAP, a permis de proposer des pistes quant à l’origine majoritaire de ces familles de composés dans l'air ambiant.

Mémoire en ligne
http://www.theses.fr/2012BOR14504
UMR CNRS 5805 EPOC - OASU - Université de Bordeaux
Allée Geoffroy Saint-Hilaire - CS 50023 - 33615 PESSAC CEDEX - FRANCE

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